Continuant leur tournée incessante, l'Experience enregistre Axis : Bold as love (sorti fin 67), toujours produit par Chas Chandler et au son dans la droite lignée du premier LP mais aux recherches sonores plus approfondies. Entre hymne à la liberté, ballades poignantes et blues psyché virtuose, l'album séduit la critique, mais ne comporte pas assez de hits. Pourtant ses talents de poètes et sa sensibilité exacerbée en font de lui plus qu'un guitariste virtuose, il devient l'emblème d'une génération en révolte, dont les paroles et la musique touchent au plus profond, comme avec « Little Wing » tout en générosité et simplicité.
Jimi, travailleur incessant, et déjà dopé, se retrouve à New-York où il enregistre intensément au Record Plant. Un nouvel album se dessine dans un esprit en fusion, les premières séances du futur double LP Electric Ladyland commencent en 1968. Il s'adjoint les talents de nombreux musiciens (le bassiste Jack Cassidy du Jefferson Airplane, l'organiste Al Kooper, le batteur Buddy Miles ou Steve Winwood) et en profite pour commencer à écarter Chas Chandler et Noel Redding. De ces jams et morceaux enfiévrés sortiront un chef d'?uvre, salué par la presse au même titre que le Forever Changes de Love ou le Sgt Peppers des Beatles. Créant des atmosphères enfumées (la version longue de « Voodoo Chile ») en des morceaux sauvages, proches de l'orgasme où explose une maîtrise inégalée de la guitare et de la wah-wah : « Voodoo Child (Slight Return) ». Entre tournée incessante et expérimentations diverses, l'année 1968 se clos à un rythme infernal.
Jimi Hendrix continue à honorer ses contrats, mais commence, à juste titre, à rechigner d'être considéré comme la bête de foire, ses gimmicks sur scène attirant plus les foules que ses compositions. L'année 1969, marquée par le haut de la vague hippie, traîne le groupe pourtant en partie dissout de concerts en concerts, Jimi s'échappe dès qu'il le peut pour développer ses idées en studio. C'est l'année de l'officialisation définitive de Billy Cox au poste de bassiste, c'est également l'année du festival de Woodstock. Sa prestation retardée n'y sera pas éblouissante, mais elle s'inscrira à jamais dans la mémoire d'une génération en plein enlisement dans la guerre du Vietnam. Fin 1969, Sam Chaplin refait parler de lui, Jimi, pour avoir la paix, lui «offre» l'enregistrement du concert au Fillmore East de New-York avec une formation éphémère : Band of Gyspys, avec Billy Cox à la basse et Buddy Miles à la batterie. Album qui sortira en mai 1970, qui fait place à un son plus chaleureux porté par la basse et à la batterie martelée. On en retiendra surtout la vibrante référence à la guerre du Vietnam sur « Machine Gun », où les musiciens cherchent à reproduire le son désespéré des combats à l'aide de leur instrument.
Hendrix commence à être surmené mais continue à enregistrer, et cette fois dans le studio qu'il s'est fait construire à New York : l'Electric Lady. Travailleur acharné aux idées bouillonnantes, il est également un grand innovateur des techniques de studio. L'Electric Lady comporte le must de la technologie de l'époque (le premier enregistreur 16 pistes et la première console 24 voies) et il n'hésite pas à expérimenter, toujours épaulé par le célèbre ingénieur du son Eddie Kramer. Il travaille sur un double LP au son plus soul, plus chaleureux et profite pleinement des capacités du studio, multipliant les overdubs et les essais, réinventant et innovant sans cesse. En parallèle, ses prestations scéniques sont de plus en plus approximatives : il rate et annule de nombreux concerts pour diverses raisons, en particulier à causes de la drogue et de l'alcool qu'il consomme en très grande quantité depuis près de quatre ans. Il retourne à Londres et suite à une soirée bien arrosée, il s'endort, gavé de somnifères. Sa compagne du moment le retrouve le lendemain matin, le 18 Septembre1970, étouffé dans son vomi et inconscient. Il décédera peu de temps après dans l'ambulance qui l'emmène vers l'hôpital. Psychologiquement en danger et victime de la surpression, Jimi Hendrix s'est éteint à l'âge de vingt-sept ans. Un mois plus tard, c'était au tour de Janis Joplin, un an plus tard celui de Jim Morrison.
Jimi Hendrix laisse derrière lui le rêve hippie effondré et l'héritage considérable de sa musique. Ses nombreuses heures passées en studio feront la joie d'éditeurs peu scrupuleux : le nombre des albums non-officiels sortis après sa mort dépassant les trois cents ! Il faudra attendre la mort en 1996 de Chas Chandler pour que son père puisse enfin retrouver les droits de son fils, il s'occupera avec Eddie Kramer des rééditions dès l'année 1997 des albums préexistants et d'albums posthumes cohérents, tel que First Rays Of The New Rising Sun, le double album qu'il avait presque achevé à l'Electric Lady.
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