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Big Beat

En début d'année suivante, les Chemical Brothers assurent la réussite de son deuxième album, Dig Your Own Hole, grâce au single « Block Rockin' Beats » qui file directement à la première place des classements. Sur ce titre, Beth Orton est de nouveau de la partie, ainsi que Jonathan Donahue (Mercury Rev) sur le dernier titre du disque, « The Private Psychedelic Reel ». Un court instant, les faux-frères remettent le psychédélisme au goût du jour. Une tournée commence aussitôt après en Angleterre, puis se poursuit aux Etats-Unis, où leur premier disque s'est bien vendu. Le duo débute aussi une résidence au club Liquid Rooms, à Tokyo. La boucle est en quelque sorte bouclée lorsque les Dust Brothers acceptent de remixer le morceau « Electrobank », dont le clip est réalisé par Spike Jonze, qui y fait jouer sa compagne d'alors, Sofia Coppola. L'album s'écoule à deux millions d'exemplaires dans le monde et « Block Rockin' Beats » remporte le Grammy award du « Meilleur instrumental rock ».

Identique aux années précédentes, l'année 1998 est consacrée à des remixes, les « Chemical » étant très demandés pour « déstructurer » les nouveaux singles des groupes de rock. Cette fois, ce sont Spiritualized et Mercury Rev qui en bénéficient. En septembre, duo publie également Brothers Gonna Work It Out, un album assemblant certains de leurs titres et samples favoris mélangés à des remixes, précurseur des « mash-up ». Début 1999, le succès du maxi « Hey Boy, Hey Girl » (n°3) annonce le troisième album Surrender paru en juin. Le groupe s'attache à nouveau les services d'invités prestigieux : Noel Gallagher sur « Let Forever Be » (mis en image par Michel Gondry), Bernard Sumner (New Order) et Bobby Gillespie (Primal Scream) sur « Out Of Control », Jonathan Donahue, et la chanteuse de Mazzy Star Hope Sandoval. Ce printemps-là, les deux Anglais transforment les salles de rock en discothèques avec leur show de DJ sur fond de projections, et sont en tête d'affiche du Glastonbury festival. Un an après, ils attireront la plus large audience connue par ce festival.

Electro-House

En 2001, les Chemical Brothers prennent un virage plus electro afin d'évoluer dans leur spécialité, sans renier leurs influences. Cela aboutit à leur album le moins réussi : Come With Us (janvier 2002, n°1). Les deux premiers extraits, « It Began in Afrika » (n°9) et « Star Guitar » (n°8) donnent dans une house impersonnelle et décevante. Leur son rock, avec pour invité Richard Ashcroft (The Verve), est toujours présent mais moins pertinent : ils sont rattrapés par le succès de leur son, désormais adopté comme une référence par d'autres groupes. Fin du fin, ils remixent Fatboy Slim. Simons et Rowlands continuent de tourner aux Etats-Unis (au festival Coachella) car leur succès ne se dément pourtant pas. C'est toutefois l'heure d'un bilan avec la sortie en septembre 2003 de la compilation Singles 93-03, agrémentée des inédits « Get Yourself High » (avec le rappeur canadien k-Os) et « The Golden Path » (avec Wayne Coyne de The Flaming Lips). Les projets se multiplient entre la parution de nouveaux maxis inédits (un American EP en novembre 2002), un remix de Kylie Minogue (« Slow » ), et leurs titres servant de génériques pour jeux vidéo (Xbox, PSP, PlayStation 2). Entamée en 1996, la série de maxi-vinyles Electronic Battle Weapon, spécialement éditée pour les DJ, suit son cours jusqu'au septième volume en 2004. Cet été, ils font la tournée des festivals, du Royaume-Uni à l'Amérique du sud.

Le retour fracassant des Chemical Brothers sur le devant de la scène a lieu début 2005 avec le titre-coup de poing « Galvanize » (n°3). Les beats puissants des débuts se fondent en un mélange rock-electro-rap sur lequel se pose la voix du rappeur Q-Tip. Inclus dans l'album Push The Button (janvier), « Galvanize » remportera un Grammy Award. Le reste du disque mêle passages énergiques, ballades planantes et invités en vogue (le chanteur de Bloc Party Kele Okereke, The Magic Numbers). En septembre 2006, le duo est invité par la Tate Gallery à participer au projet Tate Tracks, consistant à s'inspirer d'une ?uvre du musée pour composer un titre exclusif destiné à être écouté face à l'?uvre.